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Grant support

This project has received funding from the European Union's Horizon 2020 research and innovation programme under the Marie Sklodowska-Curie grant agreement No. 861151 Solar2Chem. The material presented and views expressed here are the responsibility of the authors only. The EU Commission takes no responsibility for any use made of the information set out. Olaf Niemeyer (the head of NMR facility of the MPICI), Michael Born (electric workshop of the MPICI), Cliff Janiszewski (glass blowing workshop of the MPICI) and Jan von Szada-Borryszkowski (mechanical workshop of the MPICI) are acknowledged for their contribution to this project. We thank BSC-RES for providing generous computational time. Open Access funding enabled and organized by Projekt DEAL.

Análisis de autorías institucional

Nikacevic, PavleAutor o CoautorLopez, NuriaAutor o Coautor

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24 de abril de 2023
Publicaciones
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Artículo
Hybrid Gold

Insights into the Role of Graphitic Carbon Nitride as a Photobase in Proton-Coupled Electron Transfer in (sp(3))C-H Oxygenation of Oxazolidinones

Publicado en:Angewandte Chemie (International Ed. Print). 62 (18): e202301815-e202301815 - 2023-03-28 62(18), DOI: 10.1002/anie.202301815

Autores: Galushchinskiy A; Zou Y; Odutola J; Nikačević P; Shi JW; Tkachenko N; López N; Farràs P; Savateev O

Afiliaciones

BIST, Inst Catala Invest Quim ICIQ CERCA, Avda Paisos Catalans 16, Tarragona 43007, Spain - Autor o Coautor
Max Planck Inst Colloids & Interfaces, Dept Colloid Chem, Muhlenberg 1, D-14476 Potsdam, Germany - Autor o Coautor
Tampere Univ, Photon Cpds & Nanomat, Chem & Adv Mat Grp, Tampere, Finland - Autor o Coautor
Univ Galway, Ryan Inst, Sch Biol & Chem Sci, Galway H91 CF50, Ireland - Autor o Coautor
URV, Carrer Escorxador S-N, Tarragona 43003, Spain - Autor o Coautor
Xi An Jiao Tong Univ, Ctr Nanomat Renewable Energy, Sch Elect Engn, State Key Lab Elect Insulat & Power Equipment, Xian 710049, Peoples R China - Autor o Coautor
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Resumen

Graphitic carbon nitride (g-CN) is a transition metal free semiconductor that mediates a variety of photocatalytic reactions. Although photoinduced electron transfer is often postulated in the mechanism, proton-coupled electron transfer (PCET) is a more favorable pathway for substrates possessing X-H bonds. Upon excitation of an (sp(2))N-rich structure of g-CN with visible light, it behaves as a photobase-it undergoes reductive quenching accompanied by abstraction of a proton from a substrate. The results of modeling allowed us to identify active sites for PCET-the 'triangular pockets' on the edge facets of g-CN. We employ excited state PCET from the substrate to g-CN to selectively cleavethe endo-(sp(3))C-H bond in oxazolidine-2-ones followed by trapping the radical with O-2. This reaction affords 1,3-oxazolidine-2,4-diones. Measurement of the apparent pK(a) value and modeling suggest that g-CN excited state can cleave X-H bonds that are characterized by bond dissociation free energy (BDFE) approximate to 100 kcal mol(-1).

Palabras clave

AmidesCarbon nitrideDftLactamsLight photoredox catalysisOxazolidinoneOxidationPcetPhotocatalysisPhotocatalystPhotooxidationPoly(heptazine imides)Transformation

Indicios de calidad

Impacto bibliométrico. Análisis de la aportación y canal de difusión

El trabajo ha sido publicado en la revista Angewandte Chemie (International Ed. Print) debido a la progresión y el buen impacto que ha alcanzado en los últimos años, según la agencia WoS (JCR), se ha convertido en una referencia en su campo. En el año de publicación del trabajo, 2023, se encontraba en la posición 14/231, consiguiendo con ello situarse como revista Q1 (Primer Cuartil), en la categoría Chemistry, Multidisciplinary. Destacable, igualmente, el hecho de que la Revista está posicionada por encima del Percentil 90.

Desde una perspectiva relativa, y atendiendo al indicador del impacto normalizado calculado a partir de las Citas Mundiales de Scopus Elsevier, arroja un valor para la media Ponderada del Impacto Normalizado de la agencia Scopus: 2, lo que indica que, de manera comparada con trabajos en la misma disciplina y en el mismo año de publicación, lo ubica como trabajo citado por encima de la media. (fuente consultada: ESI 14 Nov 2024)

Esta información viene reforzada por otros indicadores del mismo tipo, que aunque dinámicos en el tiempo y dependientes del conjunto de citaciones medias mundiales en el momento de su cálculo, coinciden en posicionar en algún momento al trabajo, entre el 50% más citados dentro de su temática:

  • Field Citation Ratio (FCR) de la fuente Dimensions: 7.6 (fuente consultada: Dimensions Jul 2025)

De manera concreta y atendiendo a las diferentes agencias de indexación, el trabajo ha acumulado, hasta la fecha 2025-07-03, el siguiente número de citas:

  • Scopus: 22

Impacto y visibilidad social

Desde la dimensión de Influencia o adopción social, y tomando como base las métricas asociadas a las menciones e interacciones proporcionadas por agencias especializadas en el cálculo de las denominadas “Métricas Alternativas o Sociales”, podemos destacar a fecha 2025-07-03:

  • El uso, desde el ámbito académico evidenciado por el indicador de la agencia Altmetric referido como agregaciones realizadas por el gestor bibliográfico personal Mendeley, nos da un total de: 27.
  • La utilización de esta aportación en marcadores, bifurcaciones de código, añadidos a listas de favoritos para una lectura recurrente, así como visualizaciones generales, indica que alguien está usando la publicación como base de su trabajo actual. Esto puede ser un indicador destacado de futuras citas más formales y académicas. Tal afirmación es avalada por el resultado del indicador “Capture” que arroja un total de: 25 (PlumX).

Con una intencionalidad más de divulgación y orientada a audiencias más generales podemos observar otras puntuaciones más globales como:

  • El Score total de Altmetric: 17.4.
  • El número de menciones en la red social X (antes Twitter): 17 (Altmetric).

Es fundamental presentar evidencias que respalden la plena alineación con los principios y directrices institucionales en torno a la Ciencia Abierta y la Conservación y Difusión del Patrimonio Intelectual. Un claro ejemplo de ello es:

  • El trabajo se ha enviado a una revista cuya política editorial permite la publicación en abierto Open Access.
  • Asignación de un Handle/URN como identificador dentro del Depósito en el Repositorio Institucional: http://hdl.handle.net/20.500.11797/imarina9295680

Análisis de liderazgo de los autores institucionales

Este trabajo se ha realizado con colaboración internacional, concretamente con investigadores de: China; Finland; Germany; United Kingdom.