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Accelerating water oxidation - a mixed Co/Fe polyoxometalate with improved turnover characteristics

Publicado en:Chemical Science. 14 (47): 13722-13733 - 2023-10-31 14(47), DOI: 10.1039/d3sc04002j

Autores: Soriano-Lopez, Joaquin; Steuber, Friedrich W; Mulahmetovic, Muhamed; Besora, Maria; Clemente-Juan, Juan Modesto; O'Doherty, Mariah; Zhu, Nian-Yong; Hill, Craig L; Coronado, Eugenio; Poblet, Josep M; Schmitt, Wolfgang

Afiliaciones

Emory Univ, Dept Chem, Atlanta, GA 30322 USA - Autor o Coautor
Emory University - Autor o Coautor
Trinity College Dublin - Autor o Coautor
Univ Dublin, Sch Chem, Dublin, Ireland - Autor o Coautor
Univ Dublin, Trinity Coll, SFI AMBER Ctr, Dublin, Ireland - Autor o Coautor
Univ Rovira & Virgili, Dept Quim Fis & Inorgan, Marcelli Domingo 1, Tarragona 43007, Spain - Autor o Coautor
Univ Valencia, Inst Ciencia Mol, Catedrat Jose Beltran 2, Paterna 46980, Spain - Autor o Coautor
Universitat de València - Autor o Coautor
Universitat Rovira i Virgili - Autor o Coautor
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Resumen

Water oxidation is a bottleneck reaction for the establishment of solar-to-fuel energy conversion systems. Earth-abundant metal-based polyoxometalates are promising heterogeneous water oxidation catalysts that can operate in a wide pH range. However, detailed structure-reactivity relationships are not yet comprehensively understood, hampering the design and synthesis of more effective polyoxometalate-based oxidation catalysts. Here we report the synthesis of an ordered, mixed-metal cobalt-iron Weakley archetype [CoII2(H2O)2FeIII2(CoIIW9O34)2]14− (Co2Fe2-WS), which unexpectedly highlights the strong influence of the central, coordinatively saturated metal ions on the catalytic water oxidation characteristics. The resulting species exhibits catalytic turnover frequencies which are up to 4× higher than those of the corresponding archetype tetracobalt-oxo species [CoII2(H2O)2CoII2(PW9O34)2]10− (Co4-WS). It is further striking that the system becomes catalytically inactive when one of the central positions is occupied by a WVI ion as demonstrated by [CoII2(H2O)2CoIIWVI(CoIIW9O34)2]12− (Co3W-WS). Importantly, this study demonstrates that coordinatively saturated metal ions in this central position, which at first glance appear insignificant, do not solely have a structural role but also impart a distinctive structural influence on the reactivity of the polyoxometalate. These results provide unique insights into the structure-reactivity relationships of polyoxometalates with improved catalytic performance characteristics.

Palabras clave
catalystscharge-transferdrivenenergyheterogeneous cooxhighly efficienthydrogenmetalsoxygenExchange interactions

Indicios de calidad

Impacto bibliométrico. Análisis de la aportación y canal de difusión

El trabajo ha sido publicado en la revista Chemical Science debido a la progresión y el buen impacto que ha alcanzado en los últimos años, según la agencia WoS (JCR), se ha convertido en una referencia en su campo. En el año de publicación del trabajo, 2023, se encontraba en la posición 40/231, consiguiendo con ello situarse como revista Q1 (Primer Cuartil), en la categoría Chemistry, Multidisciplinary.

Desde una perspectiva relativa, y atendiendo al indicador del impacto normalizado calculado a partir del Field Citation Ratio (FCR) de la fuente Dimensions, arroja un valor de: 3.58, lo que indica que, de manera comparada con trabajos en la misma disciplina y en el mismo año de publicación, lo ubica como trabajo citado por encima de la media. (fuente consultada: Dimensions 2025-03-16)

De manera concreta y atendiendo a las diferentes agencias de indexación, el trabajo ha acumulado, hasta la fecha 2025-03-16, el siguiente número de citas:

  • WoS: 6
  • Scopus: 7
  • Europe PMC: 1
Impacto y visibilidad social

Desde la dimensión de Influencia o adopción social, y tomando como base las métricas asociadas a las menciones e interacciones proporcionadas por agencias especializadas en el cálculo de las denominadas “Métricas Alternativas o Sociales”, podemos destacar a fecha 2025-03-16:

  • El uso, desde el ámbito académico evidenciado por el indicador de la agencia Altmetric referido como agregaciones realizadas por el gestor bibliográfico personal Mendeley, nos da un total de: 12.
  • La utilización de esta aportación en marcadores, bifurcaciones de código, añadidos a listas de favoritos para una lectura recurrente, así como visualizaciones generales, indica que alguien está usando la publicación como base de su trabajo actual. Esto puede ser un indicador destacado de futuras citas más formales y académicas. Tal afirmación es avalada por el resultado del indicador “Capture” que arroja un total de: 11 proporcionado por PlumX.

Con una intencionalidad más de divulgación y orientada a audiencias más generales podemos observar otras puntuaciones más globales como:

  • El Score total de Altmetric: 4.35.
  • El número de menciones en la red social X (antes Twitter): 8 (Altmetric).

Es fundamental presentar evidencias que respalden la plena alineación con los principios y directrices institucionales en torno a la Ciencia Abierta y la Conservación y Difusión del Patrimonio Intelectual. Un claro ejemplo de ello es:

  • El trabajo se ha enviado en un revista cuya política editorial permite la publicación en abierto Open Access.
  • Asignación de un Handle/URN como identificador dentro del Depósito en el Repositorio Institucional: http://hdl.handle.net/20.500.11797/imarina9332003
Análisis de liderazgo de los autores institucionales

Este trabajo se ha realizado con colaboración internacional, concretamente con investigadores de: Eire; Georgia; United Kingdom; United States of America.